理学院张登松教授团队在ES&T上发表最新研究成果

创建时间:  2024/01/04  龚惠英   浏览次数:   返回

近期,理学院上海大学碳中和创新研究中心张登松教授团队在氮氧化物与挥发性有机物协同催化净化研究领域取得重要进展,相关成果以“Selective Synergistic Catalytic Elimination of NOx and CH3SH via Engineering Deep Oxidation Sites against Toxic Byproducts Formation”为题发表在环境领域顶级期刊《Environmental Science & Technology》(简称ES&T)上,该论文第一作者为2020级博士生刘向宇,新宝gg娱乐平台代理为唯一通讯单位。张登松教授和韩璐蓬副教授是该论文通讯作者,该研究工作得到了国家自然科学基金和上海大学的大力支持。

目前我国大气环境污染形势仍然严峻,正经历由煤烟型向复合型污染的转变,多种大气污染物相互耦合。在垃圾焚烧、炼钢、炼焦等典型行业排放的烟气中,不仅含有氮氧化物(NOx)、二氧化硫、重金属等常规污染物,还含有挥发性有机物(VOCs),而NOx和VOCs是PM2.5和臭氧的重要共同前体物。迄今为止,大量的研究致力于利用选择性催化还原技术(NH3-SCR)净化单组份NOx,但是对于NOx和VOCs的协同去除的研究尚少。在众多VOCs之中,具有恶臭气味的甲硫醇(CH3SH)是一种典型的含硫挥发性有机化合物(SVOCs),并广泛和NOx共存于石油炼制、垃圾焚烧、陶瓷烧结等工况烟气中。因此,迫切需要开发协同去除NOx和CH3SH的选择性协同催化消除(SSCE)技术。然而,协同催化消除NOx和CH3SH的研究尚未有任何报道。

上海大学碳中和创新研究中心张登松教授团队通过在TiO2负载的Cu改性Nb-Fe复合氧化物催化剂上构筑的深度氧化位点实现了选择性协同催化消除NOx和CH3SH,该催化剂具有优秀的NOx和CH3SH催化去除性能,并拥有优异的N2和CO2选择性。作者结合XPS、原位拉曼光谱和原位漫反射红外光谱表征,阐明了从Nb-Fe复合氧化物到Cu氧化物的持续的电子转移诱导生成了催化剂表面深度氧化位点。该位点可以将毒副产物CO的前驱体HCOOH深度氧化为CO2,从而避免HCOOH进一步和NH3结合生成毒副产物HCN的前驱体HCOONH4(图1)。本工作对大气污染控制领域NOx与VOCs等多污染物的协同净化具有重要意义,为未来设计高效选择性协同催化去除NOx和SVOCs提供了有效的策略和理论依据。


图1. 选择性协同催化去除NOx和CH3SH机理示意图

论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c06825 



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理学院张登松教授团队在ES&T上发表最新研究成果

创建时间:  2024/01/04  龚惠英   浏览次数:   返回

近期,理学院上海大学碳中和创新研究中心张登松教授团队在氮氧化物与挥发性有机物协同催化净化研究领域取得重要进展,相关成果以“Selective Synergistic Catalytic Elimination of NOx and CH3SH via Engineering Deep Oxidation Sites against Toxic Byproducts Formation”为题发表在环境领域顶级期刊《Environmental Science & Technology》(简称ES&T)上,该论文第一作者为2020级博士生刘向宇,新宝gg娱乐平台代理为唯一通讯单位。张登松教授和韩璐蓬副教授是该论文通讯作者,该研究工作得到了国家自然科学基金和上海大学的大力支持。

目前我国大气环境污染形势仍然严峻,正经历由煤烟型向复合型污染的转变,多种大气污染物相互耦合。在垃圾焚烧、炼钢、炼焦等典型行业排放的烟气中,不仅含有氮氧化物(NOx)、二氧化硫、重金属等常规污染物,还含有挥发性有机物(VOCs),而NOx和VOCs是PM2.5和臭氧的重要共同前体物。迄今为止,大量的研究致力于利用选择性催化还原技术(NH3-SCR)净化单组份NOx,但是对于NOx和VOCs的协同去除的研究尚少。在众多VOCs之中,具有恶臭气味的甲硫醇(CH3SH)是一种典型的含硫挥发性有机化合物(SVOCs),并广泛和NOx共存于石油炼制、垃圾焚烧、陶瓷烧结等工况烟气中。因此,迫切需要开发协同去除NOx和CH3SH的选择性协同催化消除(SSCE)技术。然而,协同催化消除NOx和CH3SH的研究尚未有任何报道。

上海大学碳中和创新研究中心张登松教授团队通过在TiO2负载的Cu改性Nb-Fe复合氧化物催化剂上构筑的深度氧化位点实现了选择性协同催化消除NOx和CH3SH,该催化剂具有优秀的NOx和CH3SH催化去除性能,并拥有优异的N2和CO2选择性。作者结合XPS、原位拉曼光谱和原位漫反射红外光谱表征,阐明了从Nb-Fe复合氧化物到Cu氧化物的持续的电子转移诱导生成了催化剂表面深度氧化位点。该位点可以将毒副产物CO的前驱体HCOOH深度氧化为CO2,从而避免HCOOH进一步和NH3结合生成毒副产物HCN的前驱体HCOONH4(图1)。本工作对大气污染控制领域NOx与VOCs等多污染物的协同净化具有重要意义,为未来设计高效选择性协同催化去除NOx和SVOCs提供了有效的策略和理论依据。


图1. 选择性协同催化去除NOx和CH3SH机理示意图

论文链接:https://doi.org/10.1021/acs.est.3c06825 



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